Uma banca de DEFESA de MESTRADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE: SIMONISE FIGUEIREDO AMARANTE
DATA: 29/09/2016
HORA: 14:00
LOCAL: A definir pela Secretaria do PEQ/UFS
TÍTULO: Redes metalorgânicas como catalisadores heterogêneos bifuncionais para reações ácido-base
PALAVRAS-CHAVES: MOFs; ZIFs; catálise; Knoevenagel
PÁGINAS: 75
GRANDE ÁREA: Engenharias
ÁREA: Engenharia Química
SUBÁREA: Processos Industriais de Engenharia Química
ESPECIALIDADE: Processos Orgânicos
RESUMO:

As redes metalorgânicas (metal-organic frameworks, MOFs) são uma classe de materiais cristalinos que apresentam geralmente um átomo central (íon metálico) coordenado a moléculas orgânicas (ligantes). Pertencem à uma nova classe de polímeros de coordenação que alia cristalinidade, alta porosidade e existência de forte interação metal-ligante orgânico. Na catálise, as MOFs ganham destaque por poderem atuar como catalisadores bifuncionais ativos, tanto para reações que exigem sítios básicos quanto ácidos. Zeolitic imidazolate frameworks (ZIFs) é uma subfamília de redes metalorgânicas particularmente atraente para aplicações em catálise, devido à sua elevada estabilidade química e térmica, resultado da junção das características das zeólitas e das MOFs. O objetivo deste trabalho é o desenvolvimento de catalisadores heterogêneos bifuncionais, à base de redes metalorgânicas, para aplicação em reações que exigem simultaneamente sítios ácidos e básicos, compará-los com catalisadores tradicionais (hidrotalcita, anilina, óxido de nióbio, zircônia sulfatada e Amberlyst), caracterizar os catalisadores (DRX, infravermelho, fisissorção de nitrogênio, ATG, dessorção à temperatura programada, dentre outras), aplicá-los em reações ácido-base modelo (condensação de Knoevenagel e esterificação de n-butanol com ácido acético) e identificar os parâmetros que influenciam o processo. A análise dos espectros de infravermelho identificou todas as bandas características dos catalisadores. A difração de raios-X mostrou que, com exceção do óxido de nióbio, catalisador amorfo, todos os catalisadores apresentam estrutura cristalina bem definida e que os difratogramas das ZIFs apresentam uma única fase e estão condizentes com os teóricos das mesmas. A análise termogravimétrica identificou que a ZIF-8 e a ZIF-67 são estáveis abaixo de 520°C. A fisissorção de nitrogênio mostrou que ambas as ZIFs possuem área superficial maior que os catalisadores tradicionais e que a ZIF-8 apresentou valor acima do relatado na literatura, além disto, observou-se que ambas as ZIFs possuem isotermas de adsorção de nitrogênio do tipo II, segundo a IUPAC, característica de materiais com grande variação de tamanho de poros. A dessorção a temperatura programada evidenciou a existência de três sítios básicos e dois sítios ácidos, para a ZIF-8. A aplicação dos catalisadores na reação de condensação de Knoevenagel mostrou que a ZIF-67 levou a maior conversão, aproximadamente 95% em 24h. Através do planejamento experimental fatorial da reação de condensação, utilizando a ZIF-67 como catalisador, verificou-se, que a conversão do reagente limitante tende a aumentar significativamente com a temperatura e a dosagem de catalisador na faixa de condições analisadas.

MEMBROS DA BANCA:
Presidente - 1688806 - ANDRE LUIS DANTAS RAMOS
Interno - 1542165 - JOSE JAILTON MARQUES
Interno - 1515782 - MARCELO JOSE BARROS DE SOUZA
Externo à Instituição - SILVIA MARIA DA SILVA EGUES